Ett tricks för att få lite ledigt är att ta bort Garageband samt dess loopar (åtskilliga GB).
Det finns också olika "cleaners" som tar bort onödiga språk, X11, skrivardrivrutiner man inte använder osv.
I övrigt är systemet med att ha en systempartition lite gammalmodigt tänk.
Jag har svårt komma på en anledning till att man MÅSTE ha det på det sättet.
Det är inte svårt fixa så iTunes använder ett bibliotek. Enklaste är väl att med iTunes avstängt flytta hela bibliotek dit du vill ha det och sedan håller du ner ALT när du drar igång iTunes, den kommer då fråga dig efter vilket bibliotek du vill använda, välj det nyflyttade.
Behåll det gamla på sin plats tills du ser att allt funkar.
Kolla också upp Björns råd, kopieras eller flyttas musiken? om kopiera, har du då kvar överflödiga mappar? Tänk och kolla.