Nej, det går inte. Det NAS-tillverkarna felaktigt kallar "iTunes Server" är en gammal standard som Apple slutade supportera för flera år sedan. Dessutom fungerade den bara med musik, inte med film.
Om du vill kunna spela upp film på AppleTVn utan att ha en dator igång så har du två alternativ:
1) Skaffa en ATV2 och jailbreaka, installera Plex eller XBMC. ATV3 går inte att jailbreaka i dagsläget.
2) Köp en NAS med Plex Server, och kör Plex-klienten på en iPhone eller iPad och Airplay till ATV. Nackdelen är att NASen troligtvis inte har tillräcklig prestanda för att transcoda högupplöst film, så allt material måste vara i ett format som iPad/iPhone klarar direkt.